In the past we've repeatedly had issues with larger features (bad planning/estimates)
Se você encontrar problemas de planejamento / estimativa apenas para sprints de duas semanas de antecedência, você realmente acredita que isso vai melhorar se você tiver que estimar o trabalho de sua equipe por quatro semanas ao invés de dois? Honestamente, acho que isso tornará as coisas piores, não melhores (e não fará diferença se suas equipes trabalharem em sincronia ou não).
Ability to work on larger features without having to chunk/split them into artificial segments
A necessidade de dividir grandes recursos em fatias menores é uma força para o IMHO - se você sacrificar isso, seu planejamento / estimativa ficará pior, seus ciclos de testes serão mais longos e sua capacidade de controlar o processo diminuirá. Assim, eu recomendaria strongmente contra isso. É melhor tentar dividir os recursos não tão artificiais.
Se você tem recursos maiores para trabalhar no que não pode ser concluído em um sprint, divida-os em outros menores, mas não disponibilize esses recursos parcialmente concluídos para seus usuários imediatamente no final de cada sprint. Melhor, aprenda a utilizar "filiais de recursos" e "alternar recursos" para suas necessidades.
Uma melhor estratégia de ramificação / fusão também pode ser uma abordagem para desvincular suas equipes do ciclo fixo de "duas semanas" - se a próxima feature feature se encaixar melhor em 9 dias ao invés de 14, enquanto a outra equipe precisa de 16 dias, isso deveria ser perfeitamente possível. E sua equipe de controle de qualidade ainda pode obter uma nova versão a cada 14 dias. Você precisa estabelecer uma estratégia para isso que permita proibir a entrega de recursos incompletos da ramificação de desenvolvimento para "teste" no meio de uma sprint, sem interromper suas equipes do trabalho. Existem diferentes abordagens de como fazer isso com o Git, e, claro, o seu esforço de gerenciamento de configuração provavelmente aumentará, mas isso provavelmente está fora do peso pelos benefícios que você obtém com isso.